Ab Initio Studies of Bi2Se3, Bi2Te3 and Bi2Se3–xTex

Abstract

Os isoladores topológicos são materiais com um hiato de energia (band gap) no seu interior mas que apresentam estados condutores na superfície, topológicamente protegidos. Estes materiais receberam muita atenção devido à sua potencial aplicabilidade, por exemplo, em spintrónica. Os dicalgogenóides de bismuto são uma família de isoladores topológicos extensivamente estudados que tem o Bi2Se3 como material protótipo devido aos estados de superfície serem relativamente simples e ao cone de Dirac quase ideal. O Bi2Te3 é também um dos melhores materiais termoelétricos para aplicações próximo da temperatura ambiente. No entanto, a sua performance é limitada por transportadores de carga gerados termicamente devio ao hiato de energia reduzido. A substituição de átomos de telúrio por selénio (alloying) aumenta o hiato de energia mas leva a diferentes propriedades de transporte. Apesar do Bi2Se3 e do Bi2Te3 terem sido extensivamente estudados, a maioria dos cálculos de estrutura eletrónica são feitos utilizando as estruturas experimentais sem otimização da geometria da estrutura cristalina. Utilizámos diferentes funcionais de troca e correlação para determinar a estrutura de bandas do Bi2Se3 e Bi2Te3 , utilizando estruturas otitimizadas. Usando a “Local Density Approximation” como funcional de troca e correlação, com as correções de van der Waals D2 de Grimme et al. estudámos a liga substitucional Bi2Se3–xTex. Partindo de cálculos ab-initio de configurações de supercélulas não equivalentes pequenas, estimámos a densidadede estados, os parâmetros da rede cristalina e o hiato de energia em função da concentração de telúrio.

Topological insulators are materials with an energy gap in the bulk but with topologically protected conducting surface states. These materials have garnered a lot of attention due to their potential usefulness in, e.g., spintronics. The bismuth chalcogenides are an extensively studied family of topological insulators, with Bi2Se3 as a prototypical material, given its relatively simple surface states and its almost ideal Dirac cone. Bi2Te3 is also one of the best thermoelectrical materials for applications near room temperature. However, its performance is limited by thermally generated carriers due to the small energy band gap. The substitution of tellurium atoms with selenium, a process named alloying, increases the energy band gap but leads to different transport properties. Although Bi2Se3 and Bi2Te3 have been extensively studied, most of the electronic structure's calculations are done with experimental structures without full geometry optimisation of the crystal structure. We use different exchange and correlation functionals to calculate the band structure of Bi2Se3 and Bi2Te3 using optimised structures. Using the Local Density Approximation exchange and correlation functional, with the D2 van der Waals corrections, we study the substitutional alloy Bi2Se3-xTex. Starting from ab-initio calculations of small inequivalent supercell configurations, we estimate the density of states, the lattice parameters, and the energy gap as a function of the concentration of tellurium.